Una de las más conocidas actrices británicas, Sylvia Syms se formó en la Royal Academy of Dramatic Art. Entre finales de los 50 y principios de los 60 trabajó en películas como El mundo de Suzie Wong, La guerra secreta de sor Catherine o Víctima.
Fue nominada tres veces para los British Film Academy Awards, dos a Mejor Actriz por Woman in a dressing gown y No trees in the street, y una a Mejor Actriz Secundaria por La semilla del tamarindo.