Es uno de los actores más carismáticos y excéntricos de los últimos 30 años.
Su infancia transcurrió en Yorkshire donde trabajó en el periódico local como aprendiz de periodismo. Trabajó también en una fábrica de cartones y fue marino en la Royal Navy desde 1951 hasta 1953. Tras ingresar en la Royal Academy of Dramatic Arts (RADA) se convirtió en miembro del famoso Old Vic Theatre, pero se decantó por el cine y debutó de la mano de Nicholas Ray en la película Los dientes del diablo (1960).
El éxito le llegaría tan solo dos años más tarde con la soberbia interpretación en Lawrence de Arabia (1962) de D. Lean gracias a una intensa apariencia física, una fuerte mirada y un deslizamiento sin esfuerzo en la psicología de un personaje tortuoso.
Aun así y pese a haber tenido otras buenas interpretaciones la posterior carrera de Peter O'Toole no confirmó la promesa que esta actuación dejó entrever. De todas formas y gracias a esta interpretación fue nominado a los Oscars en la categoría de Mejor actor.
Aparte da mencionada nominación, Peter O'Toole recibió otras seis nominaciones, siempre en la categoría de mejor actor y estas fueron por las películas Becket (1963), El león en invierno (1968), Adios, Mr. Chips (1969), La clase dirigente (1971), El especialista (1977) y Mi año favorito (1982).
Peter O'Toole se ha caracterizado por interpretar a personajes visionarios y proclives al exceso.
Da la impresión de que el teatro es su verdadero universo y el cine algo que utiliza como sustento cuando se le ve sirviendo de garantía cultural a empresas dudosas (Calígula (1976), de Tinto Brass).
Aparte de su maravillosa interpretación en Lawrence de Arabia ha tenido otras bastante importantes como Becket, Adios, Mr Chips, Lord Jim y Creator.
Sus notorios problemas con el alcohol no han conseguido empañar, sin embargo, una espléndida carrera.